În biblioteca de la Marea Lavră se păstrează 2800 de manuscrise, dintre care 500 sunt de pergament. Dintre acestea, 12 sunt pergamente foarte vechi şi sunt scrise cu litere mari. De o deosebită valoare sunt cele 51 de pergamente cu texte liturgice (secolele X-XV), dintre care unul are o lungime de 10 metri.

De o importanţă deosebită sunt manuscrisele cu testamentul Sfântului Atanasie şi cu cele două Vieţi ale lui, precum şi Evanghelia în manuscris, dăruită mănăstirii de către împărăteasa Irina Paleologhina.

În bibliotecă se mai păstrează un mare număr de cărţi, dintre care unele sunt foarte vechi, iar 50 sunt unicat. Arhiva bogată a mănăstirii cuprinde 200 de documente bizantine, printre care se află şi câteva hrisoave împărăteşti de o nepreţuită valoare, 8000 de documente greceşti şi 4000 de documente slavoneşti, turceşti şi româneşti.