Cel mai vechi manuscris din bibliotecă datează din secolul al VIII-lea. Deosebit de valoroase sunt două suluri liturgice, dar şi un Tetraevanghelier cu icoane, unul dintre cele mai vechi care se păstrează în Sfântul Munte, în care Sfântul Evanghelist Marcu este reprezentat ca filosof.

În biblioteca Mănăstirii Filoteu se mai păstrează și aproximativ 2500 de cărți tipărite, dintre care aproximativ 500 sunt în limba română şi limba rusă.