Primul voievod moldovean, despre care documentele vorbesc că şi-a îndreptat mila sa către Muntele Athos a fost Alexandru cel Bun. El închină, printr-un hrisov din 1429, mănăstirii athonite, Zografu câteva moşii de peste Prut, moşii aflate mai târziu în stăpânirea mănăstirii Căpriana. În anul 1442 Ştefan Vodă al II-lea, fiul lui Alexandru cel Bun, dă egumenului aceleiaşi mănăstiri Zografu privilegiul de a veni în fiecare an după ajutor bănesc. Această mănăstire athonită, deşi la origine era bulgărească, datorită bogatelor ajutoare şi ctitorii primite din Moldova, a început să fie numită mănăstire moldovenească.

Urmând tradiţia înaintaşilor săi, la 16 iunie 1466 Ştefan cel Mare dăruieşte mănăstirii Zografu un mertic anual de 100 de galbeni ungureşti, o sumă însemnată pe acele vremuri, „pentru a scrie la proscomidie pe el, pe soţia sa şi pe cei doi copii, Alexandru şi Elena, şi să-i cânte sâmbătă seara un paraclis, iar marţea o liturghie, şi să-l pomenească până va fi în viaţă, şi după aceea să-i cânte într-o zi din an, seara, parastas şi dimineaţa, liturghie”. Merticul acesta va fi plătit întocmai de toţi urmaşii. Din acest ajutor s-a reparat mănăstirea şi s-a construit o bolniţă, pentru care Ştefan cel Mare a dăruit, la 13 septembrie 1471, 500 aspri pe an.

În anul 1475, Sfântul Voievod construieşte pentru această mănăstire un turn la mare, cu far pentru corăbii, turn care avea o inscripţie ce pomenea numele său: „Io Ştefan Voievod, cu mila lui Dumnezeu domn al Ţării Moldovei, fiul lui Bogdan Voievod, am făcut acest turn de corăbii la anul 6983”. De la arsana până la mănăstire, cale de 5 km, se întinde un drum pietruit pe cant, în stil roman, de zidarii domnului moldovean. Este singurul drum vechi pietruit şi cel mai bine păstrat până astăzi în Athos.

În anul 1495, în ajunul războiului cu Ioan-Albert al Poloniei, voievodul reconstruieşte din piatră corpul chiliilor, trapeza şi zidul de incintă. În trapeză este aşezată o inscripţie (distrusă la sfârşitul secolului XIX): „Iisus Hristos învinge. Întru numele lui Hristos Dumnezeu, binecredinciosul, Io Ştefan Voievod cu mila lui Dumnezeu, domn al Ţării Moldovei, fiul lui Bogdan Voievod, am făcut această trapezărie. În anul 7003, s-a zidit şi s-a săvârşit în luna lui iunie 7, iar a Domniei Sale, anul al 40-lea curgător”.

Pe lângă ajutoarele materiale, hrisoavele de donaţii, mănăstirea Zografu a primit de la Ştefan cel Mare cărţi şi odoare bisericeşti. În 1492, marele Ştefan trimite Mănăstirii Zografu un Apostol şi un Tetraevanghel. În anul 1484, Ştefan cel Mare şi Sfânt donează aceleiaşi mănăstiri o icoană a Sfântului Mare Mucenic Gheorghe, ferecată mai apoi (1838) în argint aurit în Rusia. În anul 1502, voievodul dăruieşte ctitoriei sale de la Athos o icoană de mărime mijlocie cu Sfântul Gheorghe, pe care o purta cu sine în războaie şi care astăzi se află în tronul împărătesc din stânga naosului bisericii mari. Împreună cu ea, dăruia şi două steaguri bisericeşti (prapori) cusute cu fir de aur, reprezentându-l pe Sfântul Mare Mucenic Gheorghe.

Actuala pictură a Katholikonului mănăstirii Zografu, ce datează din anul 1817, include un tablou votiv în exonatex, reprezentându-i pe Ştefan cel Mare, Alexandru Lăpuşneanu şi Antioh Cantemir.

De sprijinul Sfântului Voievod Ştefan cel Mare a beneficiat şi Mănăstirea Vatopedi – a doua, în ordine ierarhică după Marea Lavră. În 1472, în urma stăruinţei stareţului Chiril, din porunca şi cu sprijinul marelui voievod s-a zidit arsanaua cu paraclis de pe malul mării. Pe zidul acestei construcţii din piatră cu trei etaje se observă până astăzi un basorelief în marmură (94x91 cm) şi o inscripţie în limba greacă: „Prea cucernicul şi de Hristos iubitorul, Io Ştefan Voievod, anul 7004 (1496) egumen fiind Chiril ieromonahul”. Tabloul îl reprezintă pe Ştefan cel Mare încoronat, închinând Maicii Domnului cu Pruncul în braţe o bisericuţă. În partea de jos se observă stema Moldovei, capul de zimbru, şi anul 7004 (1496).

Mănăstirea Grigoriu s-a bucurat şi ea de sprijinul şi ajutorul voievodului moldovean. Ba mai mult, la această mănăstire sunt ctitori mai mulţi membri ai familiei lui Ştefan cel Mare, în jurul anului 1500, marele domn a reînnoit mănăstirea „din temelii”, deoarece fusese distrusă de piraţi. O inscripţie slavonă aşezată la baza turnului zidit de el spunea: „Binecredinciosul domn Io Ştefan Voievod am făcut aceasta, 1502”. Demn de menţionat este şi faptul că, printr-un act datat 10 iunie 1513, epistasia Muntelui Athos confirmă Mănăstirii Grigoriu refacerea ei din temelie, după distrugerea de otomani, de către Ştefan cel Mare şi Sfânt, domnul Moldovei, care i-a acordat şi o danie de 4000 aspri.

Cu ajutorul a 24.000 de aspri daţi de voievodul ctitor, mănăstirea a cumpărat din Karies (reşedinţa Muntelui Athos) chilia Sfântului Trifon, pentru a fi locuită de 4-5 călugări ai mănăstirii. Bogdan Vodă, fiul lui Ştefan, a zidit ulterior o biserică.

Pe lângă daniile în bani, acestei mănăstiri i-au fost donate şi obiecte de cult. Astfel, soţia voievodului, Doamna Maria de Mangop, a dăruit acestei mănăstiri o icoană a Maicii Domnului – Panaghia Paleologhina (40x32 cm). Icoana este aşezată astăzi într-un proschinitar de lemn, în partea dreaptă a pronaosului şi este considerată făcătoare de minuni, deoarece a rămas neatinsă de toate incendiile care au mistuit mănăstirea. Tot Maria de Mangop a dăruit mănăstirii şi două poale de icoane, brodate în acelaşi secol, în Moldova. Aceste broderii au fost expuse pentru întâia dată în anul 1997, la Tesalonic, în cadrul expoziţiei „Tezaurele Muntelui Athos” prilejuită de  desemnarea oraşului Tesalonic drept capitală culturală europeană a anului 1997.

Tot la această mănăstire este Ctitor şi fiul lui Ştefan cel Mare, Alexandru (†1496). La Mănăstirea Hilandar se păstrează cel mai vechi manuscris din timpul domniei lui Ştefan cel Mare, „Faptele Apostolilor”, copiat de Mircea Tahigraful în 1473 şi, probabil tot în jurul acestui an, dăruit mănăstirii athonite.

Ştefan cel Mare a oferit mănăstirii Konstamonitu, în anul 1493, un ajutor anual de 5000 de aspri şi alţi 500 de aspri cheltuială de drum pentru călugării care veneau să-i încaseze.

La mănăstirea Sfântul Pavel, Ştefan cel Mare a dat ajutoare pentru construirea unui apeduct, în 1500. Să adăugăm că pe turnul de la Sfântul Pavel este această inscripţie: „Binecredinciosul, Io Ştefan Voievod şi domn al Ţării Moldovei, fiul lui Bogdan Voievod, şi fiul său Bogdan Voievod, au adus această apă şi au făcut şi cristelniţa şi canalul de apă din acesta, în anul 7009, al Domniei lui curgător anul 45, sub egumenul de la Sfântul Pavel, Nectarie ieromonah”. Iar în 1501 a construit aici un baptiseriu, o fântână şi o moară. De altminteri, şi pe o fântâna de lângă vechea trapeză s-a găsit încă o inscripţie pierdută: „Întru Hristos Dumnezeu, binecredinciosul Io Ştefan Voievod, cu mila lui Dumnezeu, domn al Ţării Moldovei, fiul lui Bogdan Voievod, am adus apă acestei mănăstiri pentru odihna ei şi pentru veşnica pomenire, sub egumenul Nifon ieromonahul, în anul 7008, indicţia 3, crugul soarelui 8 şi al lunii 16, temelia 29”.

Ştefan cel Mare este ctitor şi la vestita chinovie a Protatonului. Cea mai veche biserică din Sfântul Munte, Protaton, a fost întreţinută şi reparată de la sfârşitul secolului al XV-lea pe banii veniţi de la domnitorii Ştefan cel Mare şi fiul său succesor Bogdan al III-lea (conform inscripţiei datate cu 1508, de pe faţada vestică). Astfel, numele lui Ştefan Vodă este înscris primul, pe a cincea coloană de la stânga spre dreapta, în pomelnicul superb, ce se păstrează până astăzi la Protathon.