În primăvara anului 1939, mitropolitul Nicolae Bălan, ascultând dorinţa lor de a deveni monahi, i-a trimis în Sfântul Munte Athos pe tinerii diaconi Zian (Arsenie) Boca şi Serafim Popescu „ca să deprindă călugăria de acolo” după cum spunea mai târziu părintele Arsenie. Cei doi părinţi s-au aşezat la chilia românească Sfântul Ipatie de lângă Mănăstirea Vatoped.

Părintele Serafim avea să stea pentru şase luni în Sfântul Munte. În acest timp a fost povăţuit de părintele Antipa Dinescu de la Schitul Prodromu.

În cele trei luni petrecute în Muntele Athos a avut parte de o experiență duhovnicească formatoare pentru viața de călugăr, pentru care optase încă din anii studenției de la Sibiu. În acest răstimp părintele Arsenie a lucrat la treptele ce coboară spre Peştera Sfântului Athanasie Athonitul din apropierea schitului românesc Prodromu. Drept răsplată a primit binecuvântarea de a copia Filocalia de la Prodromu. Părintele Arsenie a încredinţat aceste manuscrise părintele Dumitru Stăniloae, care le-a tradus şi publicat ceva mai târziu la Sibiu, sub forma primelor patru volume ale Filocaliei româneşti.

Despre experienţa trăită în Sfântul Munte, părintele Arsenie a mărturisit într-o scrisoare trimisă unui călugăr: „dacă, însă, preţuiţi grădina Maicii Domnului mai mult decât orice altă ocrotire, mai răbdaţi puţin pe loc, şi rămâneţi în Sfântul Munte, – că eu unul în locul vostru n-aş ieşi de acolo – îmi cam pare rău că n-am rămas şi eu acolo”.