În bibliotecă se găsesc în jur de 350 de manuscrise şi 3500 de cărţi. 68 de manuscrise sunt de hârtie, iar celelalte sunt de mătase.

Cel mai important manuscris este o Psaltire din secolul al IX-lea, pe pergament cu 97 de miniaturi, aşa-numita Evanghelie a Sfântului Ioan Colibaşul (secolele XII-XIII), scrisă pe un pergament foarte subţire, făcut din piei de ied nenăscut. Ea are dimensiunile de 12 x 17 cm şi un scris microscopic. Cuprinde Evangheliile, Apostolul, Psaltirea, texte patristice şi Novelele (legile). Este împodobită cu miniaturi care îi reprezintă pe apostoli şi pe diferiţi sfinţi. Se spune că a fost dăruită de Constantin al IX-lea Monomahul lui Mihail Pselos.

Tot aici se mai află Tetraevangheliarul (1301), lucrarea lui Teodor Simonopetritul, unicat în Sfântul Munte.

În arhiva mănăstirii se păstrează şi numeroase documente greceşti şi turceşti. Cel mai vechi document (1039) se referă la Monidrionul lui Falacros. Se păstrează aici şi un document al voievodului Alexandru Lăpuşneanu (1627), scris în limba română.