Din literatura universală, majoritatea cărților erau în limbile germană și franceză, dar și în limbile greacă, latină, slavonă, italiană și engleză. Multe erau ediții princeps ale literaturilor europene, începând din secolul al XVI-lea.

În afara operelor beletristice, biblioteca poseda numeroase opere filosofice, mai cu seamă de filosofie antică și medievală, nenumărate volume de istorie universală sau cu conținut moral și religios. Iată câteva titluri care au aparținut cu certitudine bibliotecii miclăușene, având aplicate pe ele una dintre pecețile acestei biblioteci:

• Biblia poliglotă, Paris, (1628-1645), în zece volume. Despre această carte rarisimă, cunoscută printre bibliofili cu denumirea de Biblia Miclausensis, fiind probabil unică în România și printre puținele exemplare păstrate în lume, a întrebat Jacob Popper imediat cum a coborât din camion, atunci când a venit să ridice cele mai prețioase cărți de aici. Este meritul paznicului Costache Bandur, care, dându-și seama – după descrierea făcută de Popper – că e vorba de o carte deosebit de valoroasă, a urcat imediat pe scara secundară de serviciu și a ascuns cele opt volume deteriorate care se mai aflau aici (unele străpunse de baionete sovietice), fascicole din ea intrând, apoi, în posesia Episcopiei Roman. Poliglota pariziană e tipărită, pe coloane, în limbile ebraică, samariteană, caldeeană, siriacă, greacă, latină și arabă.

Episcopul Melchisedec Ștefănescu semnalează în 1883 câteva titluri de cărți românești, regăsite în Biblioteca Miclăușeană:

• Cazanii la duminici și sărbători, tipărită la Govora, sub Matei Basarab, 1640;
• Carte românească de învățătură, de la pravilele împărătești și de la alte giudeați, numită și Pravila împărătească sau Pravila lui Vasile Lupu, Iași 1646, tradusă din cărți grecești și latinești de Evstratie logofătul, fiind primul cod de legi tipărit în limba română;
• Noul Testament de la Bălgrad, tipărit de mitropolitul Simion Ștefan în 1648, care este prima traducere integrală în românește a Noului Testament;
• Psaltirea în versuri a lui Dosoftei, tipărită în Mănăstirea Unevski, la 1673. Pentru traducerea în versuri a psalmilor lui David, circa 8600 versuri, Sfântul Ierarh Dosoftei a trudit aproape cinci ani. Cartea îl consacră drept primul poet român;
• Pomelnicul de la Bistrița, păstrat într-o copie din vremea Sfântului voievod Ștefan cel Mare. Cu ajutorul acestuia, s-au aflat, pentru prima dată, șirul primilor domni ai Moldovei din secolul al XIV-lea;
• Învățăturile lui Neagoe Basarab către fiul său Teodosie (1518-1521), cea mai importantă operă a literaturii române vechi în limba slavonă, cu caracter didactic;

Aici, la Miclăușeni, se puteau afla în acea vreme și lucrări ale primelor scrieri păstrate în limba română:

• Psaltirea Șcheiană (cca. 1500-1559), donată Academiei în 1884, odată cu Biblioteca Șcheiană, de către Dimitrie C. Sturza-Șcheianu;
• Psaltirea Voronețeană (cca. 1500-1559), donată Academiei în 1893, de Dimitrie A. Sturza de la Miclăușeni, văr primar cu Dimitrie de la Șcheia. Pe la 1740, manuscrisul se afla la Mănăstirea Voroneț, de unde își are și denumirea.
• Didahiile lui Antim Ivireanu, în manuscrisul 302;

Existau la Castelul Miclăușeni și unele cronici moldovene, deosebit de valoroase:

• Letopisețul Țării Moldovei, în patru manuscrise, al lui Grigore Ureche, Sturzeștii fiind rude îndepărtate ale sale;
• Letopisețul Țării Moldovei în 11 manuscrise, al lui Miron Costin; De neamul moldovenilor, în șapte copii; Viața lumii și Graiul solului tătărăsc (scit), către Alexandru Machidon;
• Letopisețul Țării Moldovei în 14 copii, al lui Nicolae Costin. Sturzeștii erau rude prin alianță cu cei din familia sa.

De asemenea, se mai regăseau în bogata bibliotecă masive volume de partituri muzicale pentru pian, tipărite în Germania la 1870, din: Johann Sebastian Bach, Ludwig van Beethoven, W. A. Mozart, Richard Wagner, Joseph Haydn ș.a.