În Mănăstirea Grigoriu se păstrează o parte din lemnul Sfintei Cruci, o parte din sfintele moaşte ale Cuviosului Grigorie cel Nou (cealaltă parte a trupului Cuviosului se află în Mănăstirea Gorniac din Serbia) şi o importantă parte (gambele, talpa stângă, mâna dreaptă cu pielea pe ea) a moaştelor Sfintei Anastasia Romana, care este cinstită în mod deosebit în mănăstire. Tot aici mai sunt părţi din Capetele Sfinţilor: Dionisie Areopagitul, Iacov Persul, Grigorie de Nazianz, Fotini Samarineanca, Grigorie Episcopul Armeniei Mari, Chirie, Modest Episcopul Ierusalimului, Siluan Athonitul şi ale Cuvioşilor Mucenici ucişi de turci în Dau Pendelis. Se păstrează de asemenea părticele din sfintele moaşte ale Sfinţilor: Nicolae, Grigorie Teologul, Macrina, Damian Doctorul cel fără de Argint, Nicolae Noul Mucenic, Marelui Mucenic Gheorghe, Ioan Gură de Aur, Vasile cel Mare, ale Sfântului întâiului Mucenic Ştefan, ale Apostolului Andrei, Ignatie Teoforul, Ioan cel Milostiv, Teodor Stratilat, Teodor Tiron, Pantelimon, Haralambie, Nectarie al Pentapolei, Varvara, Chiriachi şi Iulita.

Biblioteca este bine organizată. A suferit pagube şi pierderi în urma incendiului din 1761 şi a fost jefuită de ostaşii turci (1821-1830). Ea cuprinde 297 de manuscrise, dintre care 11 pergamente, 15.000 de exemplare de cărţi (630 sunt vechi). Important este codicele (secolul al VIII-lea) care cuprinde lucrarea lui Hermas, „Păstorul”. De asemenea, valoros este Tetraevangheliarul cu icoane şi miniaturi din secolul al XIII-lea şi un „Proschinitar” al Sfintelor Locuri, alcătuit de medicul şi pictorul Daniil (1680). În arhiva mănăstirii se păstrează sigilii, firmane, un manuscris de muzică psaltică (1744), documente ale domnitorilor Ţărilor Române şi unul otoman (1561).

În iconofilachion se păstrează icoane mai noi şi din perioada postbizantină. Deosebit de valoroasă este icoana Sfântului Nicolae (secolul al XV-lea) care se află în Katholikon, precum şi Icoana Maicii Domnului „Alăptătoarea”. Printre alte obiecte şi vase valoroase, în schevofilachion se păstrează un epitaf brodat din secolul al XVI-lea.