Văzând acest mare ierarh „că neamul nostru românesc este evlavios din fire, dar sărac de armele credinţei, s-a aprins cu râvna pentru luminarea lui” prin traducerea şi tipărirea lucrărilor Sfinţilor Părinţi. Cât a fost mitropolit pe scaunul Ţării Româneşti a tradus şi tipărit, atât la Bucureşti, cât şi la Buzău şi Căldăruşani, următoarele cărţi: 

Cuvintele despre putederea Sfântului Duh ale lui Iosif Vrienie, Împărţire de grâu şi Puţul Sfântului Ioan Gură de Aur, toate trei traduse cât a stat în surghiunie şi tipărite la Buzău între anii 1832-1833; Epistolele de obşte ale Patriarhului Fotie, rămase în manuscris; Două cuvinte doveditoare pentru purcederea Sfântului Duh ale Sfântului Grigorie Palama; Despre cele opt gânduri ale Sfântului Casian Românul; Viaţa Cuviosului Paisie de la Mănăstirea Neamţ; Din învăţăturile Sfinţilor Trei Ierarhi, ale Sfinţilor Atanasie cel Mare, Ioan Damaschin şi Simeon Noul Teolog, Fericitul Augustin, Teodorit, Teofilact al Ohridei, Atanasie de Paros şi alţii. 

Pentru tipărirea atâtor cărţi a înfiinţat două tipografii noi, una la Episcopia Buzăului şi alta la Mănăstirea Căldăruşani. Toate cărţile tipărite de el le împărţea în dar la biserici şi în popor.

Pe când era în surghiun (1829-1833), i s-a cerut demisia. Iar el, dorind foarte mult să-şi conducă turma încredinţată lui, a răspuns: 

– Dumnezeu mi-a dat suflet şi eparhie şi, când îmi va ieşi sufletul, atunci voi lăsa eparhia. Căci acestea sunt lucruri care privesc mântuirea sufletelor.

Pe fiii săi duhovniceşti îi învăţa, zicând: 

– Cât avem vreme, să lucrăm cele bune. Să vieţuim după cum zice Apostolul, cu înfrânare, cu dreptate şi cu bună-credinţă. Că după ce ne vom duce de aici, nici un cuvânt de îndreptare nu ne va fi nouă către Cel Care ne va lua seama. Precum nici cârmaciului, după ce se va îneca corabia, nici doctorului, după ce va muri bolnavul.

Apoi adăuga: 

– Ce vom face, dar, va zice cineva? Să chemăm doctori iscusiţi şi care nu mint numele, pe Sfinţii Părinţi. Şi auzind sfaturile lor, să ne plecăm lor şi primind plasturii lor, să le punem la rănile noastre. Mai ales că şi reţetele se dau în limba noastră şi în dar.

Iar despre cuvintele Sfântului Ioan Gură de Aur, pe care însuşi le-a tradus şi le-a tipărit, spunea:

– Cât este de dulce vorba sfântului şi cât folos poate să pricinuiască cititorilor, singuri cei care le vor citi vor mărturisi. Că eu nu îndrăznesc a zice ceva, ca să nu micşorez cu gângăvia mea fiinţa lor sau a dulceţii sau a folosului. Iar dacă Dumnezeu mă va ţine sănătos în surghiun, ajutând El, cu rugăciunile sfântului voi mai scrie.

Altă dată iarăşi spunea: 

– Precum nu am încetat mai înainte de a mă sui pe scaunul mitropoliei să mă silesc spre folosul neamului, după cum mărturisesc cărţile cele tipărite, aşa şi după ce m-am suit, aşa şi după ce m-am dus în surghiun. Aşa, cu Dumnezeu să se zică, şi aici, în Sfânta Mănăstire a Căldăruşanilor fiind oprit, mă voi sili ca să se mai dea la lumină acest fel de cărţi, spre slava lui Dumnezeu şi folosul fraţilor. Că numai atât voiesc să trăiesc, cât să ajutorez Pravoslaviei şi neamului şi fraţilor, ca să poată cu înlesnire prin învăţăturile sfinţilor să dobândească bunătăţile cele veşnice.

Întorcându-se din surghiun în primăvara anului 1834, a început reparaţia catedralei mitropolitane. Dar cei din jurul său, văzându-l slab şi bătrân, l-au întrebat: 

– Înaltpreasfinţite, dar când o să vezi catedrala terminată? 

– Îmi ajunge să încep lucrarea, a răspuns el. Cred că urmaşii neapărat vor sfârşi-o.

Dintre toate cărţile, socotea Mitropolitul Grigorie Dascălul că „cele mai potrivite vremii şi patrioţilor de rând” sunt Vieţile Sfinţilor. De aceea a început traducerea şi tipărirea lor. Însă n-a apucat să tipărească decât două volume şi s-a dus la Hristos. Cu câteva ceasuri înainte de obştescul sfârşit a spus către un episcop al său: 

– Să nu se smintească din tipărire Vieţile Sfinţilor şi tipografiile neîncetat să lucreze, tipărind cărţi folositoare de suflet!

Apoi şi-a dat sufletul în mâinile Domnului, la 22 iunie 1834.

Spuneau ucenicii că nu s-a găsit nici o avere în chilia acestui cuvios mitropolit, decât cărţi rânduite să se dea în dar. Deci, fiind plâns de tot poporul, a fost îngropat sub streaşina catedralei. După şapte ani, osemintele sale au fost strămutate la Căldăruşani. Pe craniul său stau scrise până astăzi aceste cuvinte: 

„Acest cap este al preasfinţitului nostru mitropolit Grigorie al III-lea. La anul 1829 din porunca Rusiei s-au dus în Basarabia, iar după slobozenie s-au întors în Bucureşti, la scaunul său şi au răposat în Domnul cu pace la leatu 1834.”

(Arhimandritul Ioanichie Bălan, Patericul românesc, Editura Mănăstirea Sihăstria, pp. 353-355)