Pentru a da mănăstirilor şi parohiilor din Moldova o rânduială de viaţă cât mai aleasă şi unitară, Mitropolitul Anastasie a adunat la Suceava, în anul 1626, un sinod cu toţi episcopii şi egumenii de mănăstiri şi a întocmit un nou aşezământ bisericesc. Prin aceasta, el căuta să înlăture orice neorânduieli din Biserica Moldovei şi să întărească Ortodoxia.

Pe lângă grija pe care o avea pentru împodobirea bisericilor şi mântuirea sufletelor, Mitropolitul Anastasie s-a îngrijit şi de alinarea bolilor şi suferinţelor trupeşti. Astfel, în anul 1610 a înfiinţat o bolniţă la Mănăstirea Dragomirna, unde se îngrijeau atât călugări, cât şi mireni. Iar în anul 1619 a înfiinţat un adevărat spital în oraşul Suceava, unde se vindecau numeroşi suferinzi. Urmând exemplul Sfântului Vasile cel Mare, Mitropolitul Anastasie este fondatorul celui dintâi spital public din ţara noastră.

La Mănăstirea „Sfântul Ioan cel Nou” de la Suceava, Mitropolitul Anastasie a zidit un paraclis de iarnă, adăugând şi alte înnoiri, căci sufletul său ardea pentru râvna casei Domnului. Aici se făceau frumoase slujbe şi procesiuni cu moaştele Sfântului Ioan cel Nou, mai ales vara, când se adunau zeci de mii de pelerini din Moldova şi Transilvania. Erau cele mai importante zile de rugăciune, de înălţare duhovnicească, de unitate şi înfrăţire în Hristos a tuturor românilor ortodocşi de dincoace şi de dincolo de Carpaţi.

În fiecare vară, mai ales la hramuri, românii din Transilvania făceau pelerinaje la toate mănăstirile din Moldova, întărindu-se astfel în dreapta credinţă, în iubire şi în păstrarea graiului românesc. La întoarcere, duceau peste munţi cărţi bisericeşti copiate de călugări, icoane, cruci sculptate şi alte daruri mănăstireşti. Unii dintre ei cereau de la Mitropolitul Anastasie călugări şi egumeni pentru mănăstirile şi schiturile din Ardeal şi Maramureş. Iar bunul păstor împlinea întotdeauna cererea românilor ortodocşi ajunşi sub ocupaţie străină. Pentru aceea, ştiind ce mare rol au mănăstirile în viaţa neamului, Mitropolitul Anastasie s-a împotrivit până la moarte obiceiului de a se închina aceste lăcaşuri mănăstirilor din afara ţării.

În anul 1621, năvălind tătarii asupra Sucevei, Mitropolitul Anastasie a luat noaptea moaştele Sfântului Ioan cel Nou şi a căutat să fugă în munţi, împreună cu numeroşi credincioşi. Dar, văzând Dumnezeu lacrimile poporului, prin negrăită minune, moaştele s-au făcut atât de grele, încât carul cu boi nu se putea mişca din loc. Atunci marele ierarh a făcut litie şi priveghere de toată noaptea, a înconjurat cetatea cu racla Sfântului Mucenic Ioan, protectorul Moldovei, şi îndată au fugit ruşinaţi păgânii din ţară.

O grijă deosebită avea Mitropolitul Anastasie şi pentru mănăstirea de călugăriţe Pătrăuţi. Aici se nevoiau până la o sută de maici şi funcţiona, încă de pe vremea lui Ştefan cel Mare, o bolniţă întreţinută din vistieria ţării. Purtând o mare grijă de bolnavi, adeseori îi cerceta şi îi mângâia ca un bun păstor al Bisericii lui Hristos. În această mănăstire a adus-o mitropolitul şi pe mama sa, Cristina, pe care apoi a dăruit-o lui Hristos, tunzând-o în cinul monahal.

Ajungând la vârsta bărbatului desăvârşit, prorocită de Duhul Sfânt prin gura împăratului David, şi împărţind toată averea la săraci şi bolnavi, milostivul Mitropolit Anastasie al Moldovei a adormit cu pace la 19 ianuarie 1629, dându-şi sufletul în mâinile lui Dumnezeu. Osemintele sale se odihnesc, până la învierea cea de obşte, în pronaosul bisericii din Mănăstirea Dragomirna.

Doamne, numără în ceata sfinţilor Tăi ierarhi pe Mitropolitul Anastasie!

(Arhimandritul Ioanichie Bălan, Patericul românesc, Editura Mănăstirea Sihăstria, pp. 194-195)