Ca părinte duhovnicesc al Ţării Româneşti, Mitropolitul Grigorie era pentru toţi exemplu de sfinţenie, de sărăcie desăvârşită şi de dragoste pentru mântuirea turmei. În cele trei eparhii – Buzău, Râmnic şi Argeş – a pus episcopi noi pe care îi sfătuia să cerceteze regulat turma, să se ostenească la îndreptarea Bisericii şi „să nu stea la sfaturi şi pricini deşarte”. Apoi a cerut „să nu se mai facă hirotonii necanonice”.

Acest mare mitropolit purta multă grijă pentru întemeierea de şcoli spre luminarea poporului, fiind numit de domn efor al tuturor şcolilor din ţară. La Colegiul „Sfântul Sava” se îngrijea personal să aibă profesori buni şi evlavioşi; lua parte la examene şi dădea ajutor copiilor silitori şi sărmani. Iar când profesorii aveau purtări nepotrivite cu chemarea lor, le spunea: 

– Să vă îndreptaţi cu toţii şi apoi să îndreptaţi; să dobândiţi năravuri bune, apoi să învăţaţi de năravuri. Să fiţi cu toţii sfinţi sau aproape de sfinţi, precum erau dascălii cei mai dinainte într-acest loc.

Mitropolitul Grigorie a stăruit să se înfiinţeze seminarii în fiecare eparhie, devenind astfel adevăratul ctitor al seminariilor din Ţara Românească. S-a îngrijit să facă rânduială prin mănăstiri, punând stareţi români în mănăstirile închinate şi oprind o parte din venituri pentru repararea lor, căci multe dintre ele ajunseseră în stare de paragină.

Dar şi petrecerea sa duhovnicească este vrednică de amintit. Noaptea dormea foarte puţin, căci se îndeletnicea cu rugăciunea şi cu traducerea de cărţi. Apoi mânca, o dată pe zi, puţine legume şi poame. Purta haine simple de şiac călugăresc şi nu făcea niciodată plimbări. Era încă foarte bun chivernisitor, însă darnic cu săracii şi văduvele. Iar când era vorba de tipărit cărţi şi de dat ajutoare la elevi, nu precupeţea banii.

Acest înţelept mitropolit întrecea pe toţi din vremea sa cu râvna şi cunoaşterea Sfinţilor Părinţi. Pătrundea şi stăpânea cu multă pricepere învăţătura ortodoxă a dogmelor şi a Sfintei Scripturi, pentru care i se spunea „teologul Grigorie, înalt în ştiinţe şi în înţelepciune, adânc în noimă şi smerit cugetător în isprăvi şi în lucrare”. Iar dregătorii ţării şi poporul îl numeau Mitropolitul Grigorie Dascălul, precum se numeşte până astăzi.

(Arhimandritul Ioanichie Bălan, Patericul românesc, Editura Mănăstirea Sihăstria, p. 353)